导读
近日，南京大学现代工程与应用科学学院聂越峰、杨玉荣、吴迪、韩露等人团队合作，提出了一种通过调控面内对称性实现90°极化可控翻转的新策略。研究团队利用斜切衬底打破自支撑PbTiO3（PTO）铁电薄膜的面内对称性，结合单轴拉伸应变，成功实现了极化沿单一优先路径翻转，克服了传统方法中极化随机分布、净输出低的局限，为设计高性能柔性压电器件等应用提供了潜在材料体系。
研究背景
铁电材料因其可翻转的极化特性，被广泛应用于存储器、制动器、电光器件等领域。特别是90°极化翻转（即铁弹性翻转）与材料压电性能密切相关，是实现高效机电转换的关键。然而，在传统外延薄膜中，衬底的夹持效应严重抑制了90°极化翻转的发生。近年来兴起的自支撑铁电薄膜为极化旋转提供了新的平台，通过单轴拉伸应变可诱导极化从面外向面内方向旋转。然而，由于面内对称性未被打破，极化通常沿随机方向翻转，形成多畴结构，严重削弱了器件的净极化输出和机电响应。
创新研究
为破解这一难题，研究团队利用氧化物分子束外延（Oxide MBE）技术，在具有10°斜切角的SrTiO3衬底上高质量生长了水溶性Sr3Al2O6缓冲层及PbTiO3铁电薄膜，成功制备出具有面内不对称性的自支撑PTO薄膜。研究团队进一步将这些薄膜转移到柔性Kapton基底上，沿对称（[010]）和不对称（[100]）方向分别施加单轴拉伸应变，实现了原位、连续的应变调控。
第一性原理计算表明，当应变沿不对称方向施加时，由于斜切角度与应变协同诱导出约3°的晶格倾斜畸变，极化从初始的c+态向a1+方向的能量势垒显著低于向a1-方向，从而实现了优先的极化翻转路径。而当应变沿对称方向施加时，两个相反方向的能量势垒简并，极化以等概率随机翻转，最终形成极化相互抵消的多畴结构。CI-NEB计算进一步验证了这一能量势垒的非对称性。
图1面内对称性破缺诱导优先极化翻转的机制
通过原位X射线衍射仪（XRD）和矢量压电力显微镜（vPFM），研究团队系统表征了不同应变状态下a1、a2和c畴的体积分数演化与三维极化分布。结果显示，沿不对称方向拉伸时，a1+畴显著扩展，c畴减少，而a2畴几乎不变；沿对称方向拉伸时，a2+和a2-畴同时增加，形成的极化相互抵消。实验与理论相吻合，验证了面内对称性破缺对90°极化翻转路径的调控作用。
图2矢量PFM实验验证的优先90°铁电畴翻转
总结与展望
该研究在自支撑铁电薄膜中实现了可控的优先90°极化翻转，并为柔性压电器件、微纳制动器、能量收集器等应用提供了一定的材料基础。该工作为理解铁电材料中的极化翻转行为提供了新的视角，也为未来探索更高性能的柔性机电转换器件提供了一个可供参考的设计思路。
相关成果以“Preferential 90° Strain-induced Polarization Switching by Engineering In-plane Symmetry”为题发表在ACS Nano期刊上（DOI: 10.1021/acsnano.6c05962）。
南京大学韩露、王健、傅涵堉为论文共同第一作者，韩露、杨玉荣、聂越峰为论文的共同通讯作者。南京大学吴迪教授对本工作给予了重要指导。该工作得到了国家自然科学基金、国家重点研发计划、中央高校基本科研业务费、江苏省自然科学基金等项目的资助。南京大学固体微结构物理全国重点实验室、江苏省功能材料设计原理与应用技术重点实验室、江苏省物理科学研究中心、南京大学科研设施共享中心等单位给予了重要支持。
文章链接：https://doi.org/10.1021/acsnano.6c05962
